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蓝光TADF材料xSFACPO，SSFAPO，DSFAPO，TSFAPO 互补型激子利用策略构建二元白光热激发延迟荧光体系

发布时间：2022-01-22 作者：zhn 分享到：

利用三苯基膦氧（TPPO）受体的打断共轭作用和诱导效应，与螺[吖啶-9,9'-芴]（SFA）一同构建具有主体特性的蓝光TADF材料xSFACPO。通过改变SFA的数量对其位阻和分子内电荷转移作用进行调控，从而优化其主体和TADF性能。结果表明，在黄光客体的RISC效率明显高于蓝光客体时，二元白光器件的性能取决于蓝黄光客体间的三重态能量传递效率。因此，尽管其发光效率**，但具有最高主体特性的SSFAPO实现了EQE超过25%、功率效率（Power Efficiency, PE）超过80 lm W-1的全TADF WOLED。

工作表明，利用膦氧基团的打断共轭效应，可在改变受体数量（1-3个）来调节分子内电荷转移（Intramolecular Charge Transfer, ICT）作用强度的同时，基本不改变发光颜色（Chem. Mater., 2016, 28, 5667-5679）。

因此，他们以具有螺环结构的SFA和四面体构型的TPPO分别作为给受体构建蓝光TADF体系xSFAPO，其中SFA和TPPO具有相似的体积和位阻，从而进一步增强了主体特性。实验结果表明，xSFAPO的RISC效率（ϕRISC）和光致发光量子产率（ϕPL）与SFA数量成正比。这是由于增加SFA给体数量，增强了ICT作用。因此，xSFAPO的TADF性能的顺序为SSFAPO < DSFAPO < TSFAPO。

同时，SFA的大位阻效应可以****分子间相互作用导致的猝灭。尽管SSFAPO的SFA数量少于DSFAPO和TSFAPO，但通过其不对称分子结构和SFA与TPPO相似的位阻效应，SSFAPO展示出相当的**分子间猝灭效应的能力。更为重要的是，DSFAPO和TSFAPO的TPPO基团被更多的外围SFA基团包裹，这显然不利于基于分子间电荷交换的三重态Dexter能量传递。相反，SSFAPO中同时暴露的给受体基团则促进了与黄光客体间的Dexter能量传递。因此，xSFAPO的主体特性的顺序为SSFAPO > DSFAPO > TSFAPO。在二元共掺DBFDPO:30%xSFAPO:0.5% 4CzTPNBu白光薄膜中xSFAPO的浓度远高于黄光客体4CzTPNBu，同时，4CzTPNBu的RISC效率又远高于xSFAPO。

那么，为了更好地利用三重态激子，应增大4CzTPNBu对三重态激子的利用。瞬态荧光光谱测试表明，4CzTPNBu发光光谱中源于三重态激子的延迟荧光（Delayed Fluorescence, DF）组分比例与xSFAPO主体性质成正比，即SSFAPO > DSFAPO > TSFAPO（见图）。其中，BFDPO:30% SSFAPO:0.5% 4CzTPNBu薄膜中SSFAPO与4CzTPNBu对源于单重态的瞬时荧光（Prompt Fluorescence, PF）和DF的贡献分别达到了86%和90%，展现出**的激子利用互补性。同时，SSFAPO对三重态激子的适度利用则缓解了4CzTPNBu上发生的三重态浓度猝灭。因此，BFDPO:30% SSFAPO:0.5% 4CzTPNBu的光致发光和电致发光量子效率分别达到了95%和25%，明显高于基于DSFAPO和TSFAPO的白光体系。

相关结果发表在Advanced Functional Materials（DOI: 10.1002/adfm.202011169）上。