黑磷具有独特的光学和电学各向异性。这种独特的各向异性源于黑磷结构导致的声子色散和电子能带结构的各向异性。因此，了解黑磷各向异性的电子和声子性质对于在下一代各向异性纳米光电子器件中的应用有促进作用。

拉曼光谱作为材料的指纹谱，可以提供声子色散以及电子能带结构等信息。根据拉曼选择定则，多声子（两个或两个以上的声子）拉曼散射光谱可以探测整个布里渊区内的声子态密度。然而，一般来说，相比于单个声子参与的一阶拉曼散射，高阶拉曼散射具有**的强度。

本文采用多个激发光，得到黑磷的共振拉曼光谱，观测到了丰富的二阶和三阶拉曼模。同时，由于黑磷的光学各向异性导致了双折射效应，对不同激发光激发的拉曼模强度产生影响，文中采用特定的偏振配置消除这种影响，并结合声子色散及其对称性对680—930 cm-1范围内的多声子拉曼峰进行了指认。结果表明非布里渊区中心的声子对黑磷的二阶和三阶拉曼散射有重要贡献。本文所提出的研究高阶拉曼散射的方法对研究其他各向异性材料中的共振拉曼光谱具有借鉴作用。

图1 (a)黑磷的晶体结构; (b)声子模的原子位移示意图; (c)黑磷的声子色散。

图2   (a)偏振拉曼实验的配置. 固定拉曼信号光路上检偏器的检偏方向(θs=0°), 以探测具有相应偏振方向的散射光. 通过旋转半波片, 可以改变激发光与x轴的夹角θi ; (b)在VV(θi =0°)和HV(θi =90°)偏振配置下, 包含B1g, B3g1, Ag1, Ag2和Bg2一阶拉曼模的拉曼光谱; (c)在不同波长激光的激发下, 黑磷三个主要的一阶拉曼模的峰强与θi的依赖关系. 不同颜色对应不同的激发波长, 符号散点给出了峰强的实验值, 实线给出了峰强随θi 变化的拟合结果。

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