磁性氧化铁纳米粒子(IONPs)以其独特的磁性、高度的生物相容性和易于合成等特点，在生物医学领域的应用受到广泛关注。离子被组装成更大的超结构，用来改变这些粒子的性质和功能。例如，离子束聚类可以改善MRI造影剂的产生，改变磁流体热疗时的热产生，改变药代动力学和生物分布。然而，IONP的聚集导致了组装的**异质性。

结合DNA纳米技术，特别是DNA折纸技术，已经成为一种强大的方法用来编程定制一、二、三维纳米结构。这些结构可以与许多其他纳米尺度的组件以一种通用的方式连接，以指导物种之间的排列和相互作用。DNA折纸已经被用于研究金纳米粒子、有机荧光团、量子点和蛋白质之间的相互作用。因此，DNA“折纸”是构建离子组装的良好平台在这项工作中，通过图示如何通过改变离子的数量和间距来调整MRI造影剂的产生效率，证明了这些特性的变化是可以动态调节的，以及该技术应用于生物传感的可能性。

图1 16HB-IONP结合和控制IONP间距的原理图。(A) 16 Helix Bundle (16HB)模型，显示支架(蓝色)和短纤维(灰色)束(顶部)和代表性TEM图像(底部)。DNA折纸棒由16个双螺旋组成，排列在一个尺寸为10 nm×10 nm×130 nm的4×4方晶格(16个螺旋束，或16HB)上(图1A)。此外，在16HB的一端添加了四股含有poly-A的延伸物，以方便与用于纯化的polyT涂层聚合物珠结合。(B) 16HB的示意图，显示捕获的DNA延伸排列产生12个结合位点(顶部)。只有在特定的位点上，含有延伸物的短纤维束的选择性结合才能使离子束沿16HB(底部)分布在不同的位置。(C)具有代表性的TEM图像显示16HB，其中2个结合离子位于位置1和位置4-12。(D)包含2个结合离子的16HBs的中心到中心的粒子间距(蓝色图表)，以及正好包含2个结合粒子的16HBs的产率(红色线条)。结果以两个独立实验的平均相对标准偏差表示。

图2 IONP离子数的控制。A-B)代表TEM图像(左),琼脂糖凝胶电泳(右上角),并计算16HB的中心粒子间距(右下角)，其设计各包含一个结合位点。A)1-3粒子在结合位点1/6/12 55纳米间距大概为55n m或B) 1-4粒子在结合位点1/4/7/10包含35纳米间距。C)包含全覆盖的16HB示意图，所有4个表面的24个结合位点(16HB-Full)，有利于离子的高密度覆盖。D)16HB-Full束缚于15nm离子的代表性TEM图像。E)基于结合粒子数的16HB-Full种群分析。

图3 16HB上组装IONPs离子的T2弛豫率的调整。(A) 伴随加热和自由IONPs的释放，T2弛豫率随结合粒子数的变化(蓝色，1;红色,2;绿色，3)。(B)含有8 IONP的16HB-Full+IONP结构T2弛豫率变化。(C) 16HB-IONP二聚的示意图(上)和代表性TEM图像(下)，允许离子/结构数量的实时切换。(D)加入或不加入二聚链的16HB2(1/6)-IONP样品随时间的相对T2弛豫率变化，加入二聚链的样品随时间的变化R2增大。16HB载体的热变性和游离离子的释放对样品没有影响。

通过改变DNA“折纸棒”上的结合位点的位置，展示了对装配内离子的数量和间距的前所未有的控制，粒子间的间距在35到120纳米之间，一个表面上附着4个粒子。通过在16HB表面添加结合位点来达到8−9颗粒的大组装尺寸，这代表了使用该系统组装尺寸的上限。然而，使用替代的DNA纳米结构设计，如线框结构或来自DNA砖的大型组件，提供了进一步增加结合离子数量的机会，从而潜在地增加了T2弛豫增强。随着离子数量的增加，T2的弛豫率增加，这与理论预测一致。最后，作者发现DNA折纸二聚体的动态装配可以用来驱动T2的动态变化。该技术可用于指导离子的复杂排列的组装，以进一步研究IONPs组织与T2弛豫率增强的关系，以及研究其他功能效应，如磁流体热疗和磁场引导的体内行为。此外，动态和/或刺激响应DNA元件的结合为利用DNA折纸结构和离子的组合进行体外和体内生物传感试验提供了可能性。这一策略是对先前较大的IONP团簇粗装配工作的一种补充技术，提供有关相关增强机制的更多详细信息，为今后IONP团簇的设计提供参考。最后，离子结合到DNA纳米结构中，使得MRI成为一种追踪这类新型纳米颗粒的手段。

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zzj 2021.3.5