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MR-TADF材料TBN-TPA，BN掺杂化合物B2-B4，蓝色发射体v-DABNA的研究进展

发布时间：2022-01-15 作者：zhn 分享到：

MR-TADF材料TBN-TPA，BN掺杂化合物B2-B4，蓝色发射体v-DABNA的研究进展

三重态到相应的单重态的转换是一个热激活过程。因此，TADF分子通常具有较小的固有S1–T1能量差（ΔE）38。因此，强耦合区S1–T1能级反转的可能性取决于耦合强度和ΔE之间的相互作用（图1a）。在光学腔中，光与有机分子的Frank–Condon态的耦合大小与与耦合态的跃迁偶极矩和分子浓度的平方根成正比。在本研究中，使用原始分子膜来**化分子浓度，从而提高光-物质耦合强度。此外，需要一个小的斯托克斯位移，因为它表明从Frank-Condon态到弛豫的**激发单线态的能量弛豫很小。根据五种TADF分子反转其三重态单线态能级的潜力对其进行评估：3DPyM-pDTC39、DABNA-1、DABNA-240、TBN-TPA和二氟化硼类姜黄素衍生物（结构补充图1和合成补充注释1）。DABNA-2被认为是ΔE与耦合强度之间的**折衷方案，这归因于其大的吸收系数、小的斯托克斯位移和明确的吸收包络（见“方法”部分，补充图2-4和补充表1）。图1b显示了纯DABNA-2薄膜的吸收、快速和延迟发射。77℃门控发射 K在较长波长（~515）下表现出微弱的残余荧光和磷光纳米）。长寿命荧光是RISC通过热激活从激发的三重态到单重态的结果。因此，通过观察这两个过程的温度依赖性，可以将它们区分开来。从这些测量中得出的ΔE值为123 meV，这与之前对1的研究一致薄膜的重量百分比（140 （meV）40。稍后我们将展示，小的延迟荧光转移到较低的能量，因此当分子与光腔强耦合时，荧光大大增强。

报道了5种蓝色发光化合物DABNA-1和DABNA-2（λPL分别为460和469 nm），在1 wt%的mCBP中，分别显示88%和90%的非常高的ΦPL。这些发射器被集成到有机发光二极管（OLED）中，其显示出非常好的**外部量子效率（EQEmax），分别为13.2%和20.2%。尽管OLED显示出非常大的效率衰减，并且没有达到1000 cd m的亮度−尽管如此，DABNA-2仍然是**报告的最**的深蓝色发射器之一，其坐标为（0.12,0.13）。DABNA-1，C3对称导数TABNA（命名为2，为清晰起见重命名）同样显示出0.21 eV的类似小ΔEST，以及1 wt%PMMA薄膜中54%的合理ΦPL；然而，发射中不希望的蓝移（λPL=399 nm）再次导致没有制造器件。超越了简单的轨道图，我们基于自旋分量标度二阶近似耦合团簇（SCS-CC2）理论水平上的高度相关量子化学计算，证明了DABNA-1和TABNA在T1和S1激发态都显示出短程电荷转移，在保持空穴波函数和电子波函数之间必要的重叠以保证较大的振荡器强度f的同时，产生较小的ΔEST，这解释了观察到的较高ΦPL.3。

设计的下一次迭代涉及引入供体咔唑衍生物并溶解DABNA-1（TBN-TPA）骨架周围的叔丁基。添加叔丁基咔唑单元不会对多共振机制产生不利影响，HOMO/LUMO密度仍局限于DABNA-1岩芯，在470 nm处仅观察到轻微红移（DABNA-1的λPL=460 nm），加上甲苯中98%的ΦPL增强（CH2Cl2中DABNA-1的ΦPL=89%）。使用TBN-TPA的OLED显示了32.1%的优良EQEmax，并且还改善了效率衰减。

最近提出了另一种提**率的方法，其中DABNA-1的叔丁基类似物t-DABNA（λPL=445）与辅助TADF掺杂剂DMAC-DPS一起使用。与没有辅助掺杂的OLED相比，在辅助掺杂器件中观察到10个EQEmax值从25.1%提高到31.4%。在100 cd m处的EQE处，也观察到**提高的效率滚降−与未使用辅助掺杂剂的装置中的76%相比，辅助掺杂剂装置中的2仅减少了13%。最近报道了一种用周边二苯胺（v-DABNA）修饰的含B/N的五苯。报告中的深蓝色设备在100 cd m时表现出出色的EQEmax和**的滚降效率−CIE为（0.12,0.11）时，分别为34.4%和5%（EQE100=32.8%）。