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三种含氮官能团分子笼吸附SO2气体的介绍(亚胺笼CC3、仲胺笼RCC3、叔胺笼6FT-RCC3)

发布时间：2021-07-13 作者：axc 分享到：

西安齐岳生物分别介绍含有三种不同的含氮官能团：CC3（亚胺笼），RCC3（仲胺笼）和6FT-RCC3（叔胺笼），这三种分子笼的氮原子密度高，且具有相同构型，并在固态下具有几乎相同的尺寸、形状和填充模式（图1）。

图1 多孔有机笼CC3、RCC3和FT-RCC3的晶体结构和化学结构（C：灰；N：蓝）。

1.亚胺笼CC3

由SO2吸附等温曲线可知（图2），在1bar和298K下，CC3的SO2吸收量为2.78mmol·g-1。这是一个**的I型等温线，吸附与解吸曲线完全重合，说明没有滞后现象，表明该过程为物理吸附，吸附过程具有可逆性。但CC3对SO2的吸附能力较差，不足以与各种稳定的MOF匹敌。

2.仲胺笼RCC3

由SO2吸附等温曲线可知（图2），在该条件下，RCC3的SO2吸收量为12.34 mmol·g-1，相比于CC3，其吸收能力明显增强，与目前用于该应用性能良好的MOF材料相当。RCC3的SO2吸附等温线形成了滞后环，这表明该笼RCC3的可逆性有限，推测可能为化学吸附。

3.叔胺笼6FT-RCC3

由SO2吸附等温曲线可知（图2），在相同条件下，6FT-RCC3获得了高的SO2吸附量，达13.68 mmol·g-1，仅落后于这三种基准MOF。6FT-RCC3的BET表面积为396 m2g-1，而上述三种基准MOF均超过2000 m2g-1，因此说明，笼6FT-RCC3对SO2的吸附能力极具优势。此外，还发现，6FT-RCC3在低SO2压力下也有较好的SO2吸附能力，其性能明显优于多种多孔材料。这种在低SO2分压下的**吸收也体现了利用叔胺笼6FT-RCC3捕获痕量SO2的可能性。6FT-RCC3是I型等温线，具有中等程度的滞后现象。6FT-RCC3和RCC3滞后现象归因于自身的分子柔性，会产生溶胀效应，从而形成滞后环。

图2 298K和1bar下，CC3（蓝）、RCC3（绿）和6FT-RCC3（红）的SO2吸附等温线。实心：吸附，空心：解吸。

综上所述，具有很强的SO2吸附能力和可逆性的多孔有机笼（POC），根据综合实验和计算结果，三种笼具有非常**的SO2吸附行为，这归因于它们不同的胺基官能团以及在固态中的堆积模式（图3）：（1）亚胺笼CC3表现出中等且可逆的SO2吸附，为物理吸附；

（2）仲胺笼RCC3表现出较高但不可逆的SO2吸附，为化学吸附；叔胺笼6FT-RCC3表现出很高的SO2吸附能力（平均每个分子笼包裹16.4个SO2分子，SO2吸附容量非常高），且具有良好的可逆性，可进行至少50次吸附-解吸循环。特别地，6FT-RCC3低分压下的高吸收表明其可能用于痕量SO2的吸附。并通过FT-IR光谱、13C CP-MAS核磁共振实验和理论计算证实，这三种笼具有不同的SO2吸附性能，这归因于它们对SO2的吸附亲和力不同。与许多MOF和其他框架不同，结晶度的损失并不一定意味着笼型材料孔隙率的降低。再加上良好的加工性选择和被证实的合成可扩展性，因而6FT-RCC3分子笼材料是一类非常有潜力的SO2气体吸附材料。