离子液体(ILs)因其具有机械柔性并可以与水相互作用，被广泛应用于传感器或驱动器中。虽然基于单体ILs的湿度传感器具有快速响应，但恢复时间长。通过将ILs引入疏水性聚合物基质，构造基于ILs固定在聚合物支链上(PILs)的湿度响应材料，可以实现更快的响应和恢复速度。
基于此，来自希腊帕特雷大学的Denisa Druvari和Joannis K. Kallitsis带领的团队开发了新型IL官能化的P(VBCImCn-co-AA20)共聚物，将其与补充性共聚物P(SSAmC16-co-GMA20)混合并通过热诱导反应进行化学交联，制备出了自立的、湿度响应的单层膜，这种单层膜还具有高抗菌活性。
图1. PIL的结构示意图及其疏水性和抗菌性
（图片来源：ACS Appl. Mater. Interfaces）
研究人员合成了不同烷基链长度的咪唑官能化共聚物，通过核磁和ATR-FTIR光谱证实了其结构。对合成的共聚物进行热重分析(TGA)，检测它们在热流下的行为。将它们交联到具有很高的抗菌活性反应性共聚物P(SSAmC16-co-GMA20)来制备膜。探究了两种共聚物的交联条件和活性基团的比率对所得膜稳定性的影响。
图2. PIL的具体合成步骤和结构
（图片来源：ACS Appl. Mater. Interfaces）
研究人员通过SEM观察了合成的咪唑基聚合物膜的形态，并探究其在水中浸泡后的表面变化。由于烷基链形成的疏水区域和咪唑基团的亲水区域之间的不相容性，具有较长烷基尾部的PILs分散在水中，可以观察到紧密堆积的亲水性微观结构。为了研究合成的聚合物材料链长对亲水性的影响，研究人员进行了水接触角测量。
图3. PIL在水中浸泡前后的SEM图像
（图片来源：ACS Appl. Mater. Interfaces）
为了检查膜对湿度的响应性，研究人员首先测定了薄条状膜在接近湿滤纸时的弯曲角度。前共聚物P(VBC-co-AA20)对湿度没有响应性，因为它没有足够的亲水基团与水分子相互作用。相反，在室温下，功能化离子液体的共聚物膜即使没有直接接触湿纸，也能对湿度做出响应性。随着共聚物中烷基链长度的增加，膜的弯曲角度增加，符合疏水性在聚合物湿度响应性中的作用。较大的厚度会降低弯曲角度和膜的驱动速度。研究人员进一步研究了P(VBCImC12-co-AA20)/P(SSAmC16-co-GMA20)=3:1膜的湿机械行为。膜的弯曲运动是由高相对湿度环境下表面吸收水分子引起的。在分子水平上，水与共聚物的咪唑基之间形成氢键，导致聚合物链的膨胀。经过短暂时间，水化膜表面释放水分子到大气恢复到其原始状态，然后再次被水结合，开始另一个循环的湿度机械翻转运动。
图4. 交联膜与湿滤纸接触后的响应照片
（图片来源：ACS Appl. Mater. Interfaces）
最后，研究人员对其抗菌性能进行了探究。离子液体的疏水烷基链一旦通过静电作用吸附在细菌表面，就会通过亲脂相互作用进入细胞膜的疏水区，导致膜崩解和细菌死亡。结果显示较短的烷基链对大肠杆菌具有更好的抗菌行为，而较长的烷基链对金黄色葡萄球菌更**。与固定季铵盐功能化共聚物相比，共聚物的结构更大，侧链的可动性更高，增强了对病原体的靶向杀菌效率具有更好的抗菌特性。综上所述，本研究合成了一系列具有不同烷基链长的咪唑基共聚物，并将其与已知具有高抗菌活性的互补反应性共聚物相结合，得到了稳定、自立和湿度响应的单层膜。为构建生物医学中的传感器和用于控制**和诊断的智能设备提供了思路。
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.3c01017
原文作者：
Denisa Druvari, Fotini Kyriakopoulou, Georgia C. Lainioti, Alexios Vlamis-Gardikas, and Joannis K. Kallitsis
DOI: 10.1021/acsami.3c01017
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