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斜塔[6]芳烃功能化金纳米粒子(CLT6-AuNPs)的绿色合成

发布时间：2021-06-02 作者：axc 分享到：

金纳米粒子（AuNPs）由于其独特理化性质，在催化、传感、检测、生物医学、电子等领域得到了广泛应用。然而，这些应用领域的快速发展也对AuNPs的稳定性和功能性提出了更高的要求，如对污染物和生物受体的特异性识别能力。表面改性已成为一种普遍**的策略。近年来，改性剂——水溶性超分子大环因其**的稳定性和独特的主客体识别能力而备受关注，如本文中的斜塔[6]芳烃（LT6）。

强而快的化学还原已成为合成的主流策略，但大多数还原剂不仅占据了AuNPs的催化活性位点，还引入了生物毒性，阻碍了其在生物医学中的应用。近年来，在不添加还原剂的条件下，通过水热法制备了几种水溶性超分子大环功能化AuNPs。但由于不明确的还原机制和苛刻的反应条件，限制了AuNPs的大规模生产和应用。

基于以上研究背景，采用一种无需外加能量和还原剂的合成方法合成出了CLT6功能化的金纳米颗粒AuNPs（CLT6-AuNPs），用于检测敌草快除草剂。由于CLT6的空腔结构，粒径可控的CLT6-AuNPs在敌草快的无标记检测中表现出良好的稳定性和主客体识别能力。CLT6-AuNPs的合成与表征：

作者采用一种简便的方法合成AuNPs，仅将CLT6:HAuCl4 = 1:1在水中混合24h，溶液变为酒红色，得到CLT6-AuNPs（方案1）。在图1中，XRD实验证实：CLT6-AuNPs的衍射峰对应于面心立方Au。HR-TEM显示：相邻平面的距离与Au（111）平面（2.35Å）的距离相匹配，证明了CLT6-AuNPs已被成功制备。FT-IR中，观察到了O−Au配位键和Au的特征谱带(−COO−：1654和1407cm-1)。此外，通过调节CLT6与HAuCl4的摩尔比可控制CLT6-AuNPs的粒径，同时，CLT6-AuNPs的表面等离子体共振（SPR）从539 nm蓝移到518 nm。因此，在无需外加还原剂的条件下，通过一步合成策略成功制备了尺寸可调的CLT6-AuNPs。

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方案1 CLT6-AuNPs用于检测敌草快的示意图，并在一系列对照化合物的协助下证明了CLT6在AuNP合成中的还原机制。

图1 (a)CLT6和CLT6-AuNPs的FT-IR光谱；(b)XRD图谱；(c)CLT6-AuNPs的HR-TEM图像；(d)从不同比例的HAuCl4和CLT6获得的CLT6-AuNPs的紫外-可见光谱和照片[HAuCl4] = 0.25 mM。

最后，作者进一步验证了CLT6-AuNPs的主客体性质，并证明了对有毒农药敌草快的无标记检测。**，1H NMR和紫外−可见光谱表明，CLT6在水中可与敌草枯形成稳定的2:1络合物。然后，在加入敌草快后，CLT6-敌草快在主−客体相互作用的驱动下相互聚集，导致SPR峰逐渐红移和吸光度降低（图4c）。此外，CLT6-AuNPs的**吸收峰处的吸光度与敌草快浓度之间存在很强的线性关系（1−8μM），说明敌草快检测的可行性和准确性（图4d）。这些结果表明CLT6-AuNPs延续了CLT6的主客体性质。