原子级厚度的硒氧化物薄膜的分子束外延和电子结构

  原子级厚度的金属氧化物和硫族元素化物（硫化物、硒化物以及碲化物等）（如过渡金属二硫化物、超导β相FeSe、拓扑绝缘体Bi2Se3和Bi2Te3以及LaAlO3/SrTiO3）及其异质结构具有丰富的物理特性和应用前景，因而近年来受到很大的关注。氧硫族化合物可视为硫族化合物和氧化物的混合和桥接，具有如高载流子迁移率、热电、铁电和超导性等**性质。Bi2O2Se是氧硫族化合物家族的**代表，是一种空气稳定的高载流子迁移性的层状半导体，为下一代数字器件和光电子学带来了新的机会。然而，目前Bi2O2Se的研究主要集中在块状晶体和多层薄膜样品上，主要原因是原子级级厚度的Bi2O2Se薄膜的生长还存在巨大挑战。与传统CVD方法相比，分子束外延由于其2D生长模式和超低生长速率而在厚度**可控生长等方面展现出**的优势。此外，分子束外延所要求的超高真空环境也保证样品的超洁表面，有助于直接观察原子薄膜的电子结构。然而，原子级厚度的硒氧化物薄膜的分子束外延生长尚未实现。

图1 原子级厚度Bi2O2Se薄膜的制备

(a) 在（001）取向的SrTiO3（STO）衬底上外延生长原子级厚Bi2O2Se薄膜的示意图；

(b) Bi2O2Se的晶体结构；

(c) SrTiO3的晶体结构。

图2 通过MBE生长Bi2O2Se薄膜的**厚度控制

(a) 以TiO2为终止面的STO基底的表面形貌；

(b-e) MBE生长的、不同厚度的Bi2O2Se薄膜的AFM形貌；

(c) MBE生长的Bi2O2Se薄膜厚度与生长时间的关系。

图3 MBE生长Bi2O2Se的横截面TEM表征

(a) Bi2O2Se薄膜与STO间界面的横截面HAADF-STEM图像；

(b) a图中白框区域界面的原子级分辨率HAADF-STEM图像；

(c) b图中HAADF图像在具有单轴应变分量εxx条件下的几何相位分析；

(d) b图中HAADF图像在具有单轴应变分量εzz条件下的几何相位分析；

(e) 由EDS得到的界面上Bi、Se、O、Sr和Ti的原子级分辨率元素图；

(f) 显示原子模型的界面的HAADF-STEM图像。

图4 MBE生长的一个单胞（1-UC）厚 Bi2O2Se薄膜的电子结构

(a) 通过ARPES检测的1-UC厚Bi2O2Se膜的示意图；

(b) 在宽能量范围内恒定能量轮廓的堆叠图；

(c) 在i) VBM和ii) VBM-0.4 eV频带处的恒定能量轮廓的光电发射强度图；

(d) 1-UC厚Bi2O2Se膜的色散；

(e) 在表面钾掺杂前（i）和相应的EDC（ii）的能带色散；

(f) 在表面钾掺杂后（i）和相应的EDC（ii）的能带色散。

  通过在氧气氛围中共蒸发Bi和Se前驱体实现了原子级薄Bi2O2Se薄膜的MBE生长，在优化条件下采用2D生长模式而且Bi2O2Se薄膜的**厚度控制也的得以实现。研究发现，MBE生长的**Bi2O2Se显示出原子级分辨的清晰界面和原子排列。通过角分辨光电子能谱成功观察到MBE生长的1-UC Bi2O2Se薄膜的电子结构，研究结果表明其展现出0.15 m0的低**质量，高的迁移率和与块状薄膜相比轻微的带隙展宽。

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